█ 张定媛 译
█ 图表：李婧华 译，张定媛 审核
理解、定量及追踪大气甲烷和排放对于影响气候、经济和人类健康与安全的问题解决和决策制定来说至关重要。大气甲烷是导致全球变暖的强效温室气体。尽管二氧化碳是全球平均温度上升的主要原因，但甲烷也起着重要作用，因为它比单位质量的二氧化碳吸收的能量更多，从而对全球辐射强迫产生非常大的影响。除了对气候变化产生影响外，甲烷还会影响人类的健康，在低层大气中，甲烷是污染物臭氧的前体物。甲烷也是天然气能源中的主要成分。天然气或石油井以及垃圾填埋场的甲烷回收利用能够产生经济效益。对甲烷排放进行监测是石油和天然气勘探、开采、运输以及煤矿和垃圾填埋场的安全需求。对石油和天然气公司来说，甲烷的清单和监测可提高其运营效率，并支持具有成本效益的缓解行动，从而将天然气保持在设计系统中以实现其效用。
甲烷通过包括能源、农业和废弃物处理在内的主要经济部门的人类活动以及几个自然源被排放到大气中（图1）。大约60%的全球甲烷排放被认为是来自人为源，约40%来自自然源1。牲畜（通过其消化系统中产生甲烷的发酵过程和粪肥管理）、水稻种植、垃圾填埋和污水产生的甲烷占全球人为甲烷排放量的55%—57%。化石燃料（包括石油、天然气和煤炭）产生的排放据估计占32%—34%，其余来自生物质、生物燃料燃烧和少量工业过程。
当前大气中的甲烷浓度水平是过去的两千年里史无前例的。截止至2017年12月，全球平均甲烷浓度几乎是工业化前（1750年前）的三倍。大气观测表明，20世纪甲烷浓度水平急剧上升，大约在20世纪90年代后期趋于平稳，而自2006年以来又一次急剧上升（图2）。这些甲烷浓度变化的根本原因尚不完全清楚。
1 测量方法
从单个排放源甲烷排放的瞬时测量到每年甲烷排放的全球评估，甲烷的测量和排放估算是按照一系列时间和空间尺度进行的（图3）。甲烷排放量估算主要有两种方法。自下而上的方法（通常用于排放清单开发）需要测量和/或模拟单个甲烷排放源（如石油和天然气井、垃圾填埋场、养牛场等）的排放量，然后将这些结果外推到区域和国家尺度的类似来源。这种方法涉及排放因子、活动数据（activity data）和基于过程的模式的使用。相反，自上而下的方法利用大气甲烷浓度观测数据和考虑了从排放源到观测地点（例如高塔和飞机）大气传输的模式来估算排放量。由于将大气浓度测量与模拟传输相结合以确定强迫（排放），因此产生的从区域到全球尺度排放的自上而下估算也被称为“逆模式”或“反演”。
自上而下和自下而上方法之间的区别并不总是那么明确。在中等空间尺度中（例如来自大型综合设施如天然气处理厂、动物养殖厂或大型区域垃圾填埋场的总排放量），排放估算可能考虑自上而下或自下而上或两者兼而有之。设施内多个来源或组分的排放可能会像自上而下的评估那样汇总。而设施的总排放可能被用来代表其他类似设施的排放，如自下而上的评估。
对自上而下和自下而上方法产生的估算进行比较有助于确认信息差距和研究需求。某些情况下，自上而下的排放估算和自下而上的清单有着显著的不同，从而导致对这两种方法估值进行重新审查。
美国国家科学院、工程院和医学院根据美国环境保护局（EPA）、美国能源部（DOE）、美国国家海洋与大气管理局（NOAA）和美国国家航空航天局（NASA）的要求，在美国设立了人为甲烷排放委员会。委员会负责研究测量、监测、展现和开发大气甲烷人为排放清单的方法（链接1）。
委员会发布本报告的目标是总结目前对甲烷排放源和测量方法的了解情况，评估改进方法和清单开发的机会，以及通报美国各机构包括NOAA、EPA、DOE、NASA、美国农业部（USDA）和美国国家科学基金会（NSF）的未来研究议程。最后，委员会认为，本报告中的建议将使美国温室气体清单（GHGI2）中的甲烷部分能够真正透明、一致、可比较、完整、准确并广泛适用于科学需求和政策应用。
2 清单和当前美国甲烷排放
通过构建将排放与主要经济部门联系起来的清单，可以追踪人为活动产生的排放趋势。清单的开发是在不同空间和时间尺度上，利用活动数据（例如排放源的数量）和排放因子（例如每个排放源的甲烷量）和/或复杂模式的组合。清单是为特定目的而开发的，并结合对大气中温室气体的观测，帮助决策者评估新政策举措的有效性。
GHGI是全国性的年度清单，是美国排放信息的主要存储库。美国环保局是编制排放数据和协调GHGI开发的牵头机构，其他联邦机构、州机构、研究机构、学术机构、非政府组织（NGO）、行业贸易协会和公司及专家也进行了参与。GHGI目前使用的是2006年政府间气候变化专门委员会（IPCC）国家温室气体清单指南（IPCC，2006年）的方法开发，并每年提交给联合国气候变化框架公约（UNFCCC）。这些指南经过高度标准化和精心设计，通过分层方法可由世界各国实现。其他类型的清单也已经开发，如具有比GHGI的国家尺度年分辨率更精细时空分辨率的国家级网格清单（例如0.1°×0.1°格点，月分辨率），见图43。
根据GHGI，美国人为甲烷排放的两大来源类别是家畜反刍动物（如牛）的肠内发酵和石油和天然气系统（图5）。垃圾填埋场、牲畜粪肥管理和采煤作业也是重要的来源。本报告重点介绍了美国人为排放的主要来源，这些排放占美国人为排放总量（不含土地利用、土地利用变化和林业4）总量的近94%。报告中未对美国较小的排放源如污水、水稻种植和其他工农业源进行详细讨论。另外，一些自然甲烷源如湿地和自然地质源可能会受到人类活动的影响，委员会没有详细考虑这些问题。
3 面对甲烷排放表征的挑战
大气观测和设施规模测量方面的最新进展使人们显著改善对人为甲烷排放量的估算成为可能。自上而下和自下而上方法提供了甲烷排放的互补信息（表S.1）。自上而下的估算包括所有来源（自然和人为）的排放，但可能难以将排放归因于特定来源或来源类别。相反，自下而上的方法提供了特定来源排放量和排放格局的信息。然而，自下而上的排放量清单可能并不能阐明所有的来源，并且这些方法可能存在不确定或不准确的活动数据和排放因子。自上而下和自下而上方法中所使用的测量结果也会在空间上和时间上有稀疏缺失。例如，当利用飞机获取数据时，航班通常限制在几天之内，而测量一般在中午时进行，这时的大气混合良好。这些测量方法不能捕捉排放在一天中的其他时间或其他季节的不同，从而限制了与甲烷年排放清单（如GHGI）的直接比较。
建立大气甲烷浓度测量和甲烷排放清单之间的强有力联系有许多好处，包括：
• 更准确地估计甲烷排放量；
• 更好地将排放归因于特定过程/来源；
• 发现缺失的源或过程；
• 检测部门的排放趋势；
• 提高对用于公司和政府作出决策的基本数据的信心；
• 提升检测随时间变化趋势的能力。
自上而下和自下而上方法之间的这种相互联系需要将两种方法加强，并开发一种机制来整合这些方法5（图6）。
3.1 大气甲烷观测和模拟
大气观测是了解甲烷浓度变化的基础。长期观测连同估算甲烷排放量的大气模式对于检测大尺度甲烷排放趋势至关重要。在全球、国家或区域尺度上使用反演模拟来约束排放估算需要足够的空间和时间观测范围。但是，目前的地面观测网络稀疏，因此无法捕捉到甲烷排放的全时空变化。直到最近，全球只有大约100个地面站点测量大气甲烷，其中的许多站点每周仅测量一次，只有很少的站点进行连续测量。增加的新站点主要用于支持主要排放来源（城市地区、石油和天然气盆地等）的区域研究。许多最初的地面网络站点已被选定来代表背景大气浓度，因此他们远离强局地源，而这意味着城市和区域源无法通过反演模式解析。
目前全球和大陆尺度的自上而下的甲烷排放估算的不确定性因稀疏的地面观测网络而增加，这些观测不能捕获排放的全部空间变化。增加新的连续观测站点为发展自上而下和自下而上方法之间的战略联系提供了机会，旨在评估、改进和支持自下而上的方法，因此可以信任自下而上的清单中本身固有的外推。需要开展研究来确定测量结果以弥补导致我们目前甲烷收支（源和汇）含糊不清的观测缺口，包括观测系统模拟实验（OSSE）和密集的现场实验。
除了对大气甲烷和相关物种的全面监测进行投入之外，还应该提升我们在模式中准确模拟这些数据的能力。在所有尺度上，由于大气传输模式的不确定性，自上而下的甲烷排放估计的不确定性增加。不同的自上而下估算之间的主要差异来源是大气传输模式，这可能会改变各地区之间的排放源解析。特别是当使用相对较粗空间分辨率的当前全球模式来表示原位点测量值是具有挑战性的。目前用于大气反演的全球和区域大气传输模式很可能无法准确代表小尺度过程。因此，这些模式很难准确地模拟大陆站点观测到的甲烷。发展更高时空分辨率的大气传输模式和用于评估这些模式的方法可能会改进传输模拟。更精确的传输模式可能需要具有更精细的时空分辨率的计算密集模式。
此外，高质量、长期、多尺度的地面和天基数据记录对于量化和跟踪区域尺度的甲烷排放变化是必需的。现有的美国和全球背景的甲烷浓度观测网络需要继续开展，并扩展多尺度的测量。多尺度观测战略（如飞机、地面、塔台和卫星遥感）提供了补充信息，并可提供局地和区域尺度设施的排放通量估算，与网格清单进行比较。
利用自上而下分析来估算排放的主要挑战之一是难于将排放归因于具体来源。测量一系列示踪物种可以提供关于排放和观测归因的更多信息，应当进行扩展。用于深入了解根本源过程的相关物种可包括一氧化碳、乙烷、13CH4、CH3D、14CH4以及多种替代（二元）甲烷同位素。
建议1：NOAA和NASA应继续并加强当前的大气甲烷观测，改进自上而下方法所采用的模式和同化技术。
3.2 精细尺度时空分辨率的网格化甲烷排放清单
国家年度GHGI的制定是为了满足UNFCCC的报告要求，并为评估国家长期排放趋势提供足够的分辨率。然而，美国测量和监测甲烷的目标比最初制定GHGI以满足UNFCCC的目标更为宽广。
可公开获得的GHGI被不同团体用于各种科学和政策目的。作为美国最频繁更新的人为甲烷排放综合清单，GHGI已经越来越多地用于最初并未设计的目的，包括与特定区域特定时间自上而下的甲烷排放估算进行比较，因此也试图融合和比较在不同的空间和时间尺度上收集的信息。
由于GHGI的空间（国家）和时间（年度）高度聚合，将GHGI与自上而下的估算进行比较（即验证GHGI）是非常具有挑战性的，因此它只能在有限的范围内解决科学和政策问题。在美国这样大的一个国家，多种气候格局和不同排放源类型混合在一起，利用自上而下的大气测量来对国家尺度的GHGI进行有意义的检查是不切实际的。因此，目前制定的GHGI不能以总排放量方式通过的独立手段进行检验。但是，如果要广泛适用于政策需求，可核查性就是清单建立的基础。时间分辨率与自上而下观测一致的、新的空间分解（网格）GHGI将可在区域范围内进行验证，且准确性得到了保证并可在满足UNFCCC的报告要求以外更广泛的应用。
更精细尺度的国家甲烷排放网格清单可以更好的对清单进行表征和比较，并对照自上而下的排放估算进行检验，为科学界提供了重要价值。此外，网格化清单有可能在与政策制定者和行业相关的空间尺度上通告缓解行动。GHGI和州级清单的改进也将会支持更精细尺度的网格清单的改进。
为了尽最大的用处，网格化的清单应该与GHGI的每个来源的综合总排放量保持一致，并且有足够的文档记录，让对区域甲烷排放感兴趣的科学和政策团体能够调整清单以满足他们的需求。基于生成清单的数据，清单的时空分辨率应尽可能精细（例如0.1°×0.1°或更精细的空间分辨率，每月或更精细的时间分辨率）。由于网格化清单的一些预期用途（例如，与自上而下的昼夜排放概况比较），清单需要具备比通常更精细的时间分辨率，因此还需要基于过程的现场验证模式来提供精细时间排放配置的指导。
GHGI和推荐的网格清单都应该满足不同用户的需求，因此应该被视为对整体知识共同提高的补充。
建议2：EPA与科学研究机构DOE、NOAA、USDA和NASA合作，建立并维持一个精细尺度的、在空间和时间上明确（例如网格化）的美国人为甲烷排放清单，这些清单可用大气观测进行检验并定期更新。
3.3 甲烷排放清单开发
3.3.1 特定源清单方法更新
需要对GHGI进行有针对性的改进（自下而上方法），随着研究的发展，应该有一个可持续的过程将最新的科学融入GHGI。估计各行业排放量的一个重要不确定因素是活动数据稀缺。例如，石油和天然气系统有许多排放源，但可用来进行估算的活动数据相对较少。在农业部门，动物饲料摄入量特别是在牧场的摄入量和饲料成分存在不确定性，不同管理系统中粪肥分配的数据缺乏。对于垃圾填埋场来说，每年填埋垃圾的质量以及可能与填埋垃圾质量密切相关的排放量数据存在不确定性。
清单方法应该逐步发展改进，以便与最新的科学和基于过程的模式保持一致。但是，直至2018年，IPCC清单方法指南自2006年以来没有更新6。因此，它们早于过去十年的现场测量和模拟。例如，对于石油和天然气来说，用于开发甲烷排放清单的许多排放因子依赖于天然气研究所和EPA在20世纪90年代进行的综合研究。对于粪肥管理，IPCC（2006）方法中的大多数公式都是使用距今超过30年历史的数据开发的。目前的填埋排放计算方法基于的是20—40年前的假设，并排除了排放的两个主要因素：具体地点的气候和运营因素。
排放估算方法的更新应优先考虑具有最大不确定性的清单类别。单个源类别的研究文献通常比GHGI中报告的不确定性更大。委员会评估了GHGI中报告的不确定性估计的可靠性（图7）。
每个源类别的甲烷排放量估算都有很大的不确定性；稀少的活动数据和有限的排放测量是大多数源类别不确定性的主要原因。减少这些不确定性需要以一致和全面的方式收集和报告活动和排放数据，而由于成本、时间和技术限制，这具有挑战性。
由于来源的高度不确定性和/或对美国人为甲烷总排放贡献较大，石油和天然气系统、肠道发酵、粪肥管理和垃圾填埋场是未来优先研究的人为来源。
3.3.2 缺失的（“下落不明的”）甲烷排放源和高排放源
由于甲烷排放的可能来源很多，自下而上的清单可能会忽略某些来源。这种“下落不明的”的来源可能包括：（1）已知的来源可能在清单中未充分说明；（2）以前未知的来源因其规模、归因复杂性或其他因素而未被认识，目前尚未纳入GHGI。后者的一个例子包括以前未被认识的来自FourCorners地区煤矿开采中的微生物煤层气甲烷。前者的例子包括某些天然气终端利用部门的来源，如住宅和商业运营、电厂、炼油厂和高排放源。通过多尺度测量活动来识别和量化未计入的排放量对于解决排放清单中的不确定性以及提高对总体甲烷排放的了解至关重要。鉴于对不明甲烷排放的观测是有限的，任何外推至国家总量都需要谨慎对待。
高排放源（也称为“厚尾”或“超级排放者”）是少数占排放主导地位的地点或设备，是近期许多天然气甲烷排放研究中的常见要素。一些高排放的测量值可能是由于设施的大小造成的；然而，产生高排放源的根本原因并不清楚。识别和量化高排放源仍然是一项重大挑战。也很难将高排放源纳入GHGI，因为GHGI旨在代表甲烷排放量年平均估值，而高排放源有着显著的时间变化。对于石油和天然气而言，造成某些亚群成为高排放者的因素尚不清楚。需要进行研究以获得对高排放源机理的了解并建立适当的估算方法。与区域内设施的所有者和经营者协调开展活动有助于确保有关业务的同期信息的获得。
3.3.3 改进美国温室气体清单的程序
对过年十年里进行的大量的甲烷研究加以利用，并将其结果纳入GHGI来改进估算，这可能是一项挑战。此外，温室气体报告计划（GHGRP）是美国41个行业的大型温室气体排放源的设施级报告计划，为许多关键部门的排放量估算提供了新的排放信息来源。
近年来，EPA定期举办利益相关者网络研讨会和线下研讨会，讨论GHGI甲烷即将发生的变化，为所有感兴趣的个人或利益相关者提供了反馈的机会。除了这些相对非正式的研讨会之外，成立一个咨询小组可以为如何将新科学纳入以改进温室气体清单的甲烷部分提供指导。EPA和NOAA可为这样一个咨询小组提供协助，小组成员由来自学术界、工业界、决策机构、其他联邦机构和非政府组织的专家组成。其目标是促进对活动数据的及时改进并改善对排放源和数量的表征。
该咨询小组可以考虑如下问题：
• 是否有足够的新信息来证明更新现有排放因子或活动数据是正确的？
• 在将数据纳入甲烷清单之前可能需要进行哪些其他类型的研究工作？
• 使用不同聚合级别（如设施和组件级别或是由自上而下网络生成的信息）报告的数据是否表明目前的方法应该更新？
• 总的来说，新信息是否会降低估算的不确定性？
这些活动产生的GHGI的任何变化应该进行透明地描述并清楚地向公众传达。
建议3：EPA、DOE、NOAA和USDA应推动将最新科学纳入美国温室气体清单的可持续过程，并定期审查美国甲烷清单方法。
3.4 改进人为甲烷排放表征的研究
通过互补使用自上而下和自下而上的测量结果以及在适当尺度内与现场验证的基于过程的模式的关联，甲烷排放估算的准确度和精度将得到最大限度的提高。在努力实现这一目标时，测量和建模方法的一致性以及研究方案的制定对于参与甲烷排放测量的研究人员而言必须是透明的。此外，用于量化甲烷排放量的方法以及这些测量方法的准确性并不总是明确地传达给政策制定者。
自上而下和自下而上方法的互补信息提供了可以将它们的优势结合起来进行协调测量机会。但是，由于它们提供的数据类型不同，这种协调测量是具有挑战性的。只有数量有限的高度协调的项目在平方千米尺度上利用了这两种方法学方法，主要在以石油和天然气排放为主的地区。
在各种人为甲烷排放源区同时协调进行的自上而下和自下而上的测量活动，对于识别知识差距和考虑排放清单的优先改进至关重要。为了确保年度平均评估的代表性，必须仔细评估这些在国家甲烷清单中使用的数据。
当展示甲烷排放的结果时，要使数据的潜在用户能够解释结果，范围和时空边界的清晰是必要的。了解技术覆盖范围（涵盖流程的类型）可以了解研究结果的完整性和适用性。空间和时间分辨率的清晰度很重要，因为排放量不是均匀分布在整个美国或是随时间均匀分布，如果对用于研究的边界没有清楚地了解，就有可能对结果产生误释。
建议4：美国应建立和维持全国范围的研究工作，以提高从单个设施到区域/国家网格尺度人为甲烷排放估算的准确性、可靠性和适用性。
此类国家研究工作应包括大气观测结果、美国关键部门甲烷排放持续的时空特征描述，以及估算技术和经过验证的基于过程模式的改进。这些工作的结果可以更好地支持将排放归因于特定部门或过程，以及支持趋势的检测。
将改进的监测网络（建议1）和推荐的网格化国家清单（建议2）在数据、模式和站点访问允许的最佳时间和空间尺度上进行比较是必要的。这些比较将使利益相关方和公众能够发现网格化清单和大气观测中的缺陷，从而推动建议3继续改进甲烷清单开发的各个方面。应该通过一项国家研究工作（建议4）来告知这些改进，其指导目标应该是（1）更好地量化和归因甲烷排放速率和随时间变化趋势，（2）确定知识差距和解决这些差距的指南。
1根据自上而下的估算，约40%来自自然源。
2GHGI报告了7种气体或气体种类（CO2、CH4、N2O、HFCs、PFCs、SF6和NF3）的人为排放，但本报告主要关注的是GHGI的甲烷部分。在这份报告中，当委员会提及GHGI时，指的是甲烷部分。
30.1°×0.1°大约为100km2。
4美国土地利用和改变土地利用类型时产生的甲烷排放，例如受管理的泥炭地、沿海湿地和森林火灾。
5委员会会在可能的情况下确认各机构执行这些建议，但鉴于我们提供的名单可能不详尽，而且各机构具有灵活的能力，以便根据它们认为最有利于其机构和国家的利益和职责来解析这些任务。
6IPCC正在编写一份报告对2006年的IPCC国家温室气体清单指南进行完善。该报告预计将于2019年发布。